量化分子 J-聚集体中光学激发的等离激元特征
材料科学
2019-05-17 v1 化学物理
摘要
微观尺度上等离激元的定义远未被理解。然而，识别光学激发中的等离激元特征非常重要，因为这可借由与金属纳米颗粒等离激元丰富现象的类比启发新应用并触发新发现。近来，等离激元性指数和广义等离激元性指数（GPI）概念被设计为量化光学激发等离激元性质的计算工具。问题可能在于，任何强吸收带，若其微观起源可能具有某种集体性，是否都具有等离激元地位。此处我们通过考察以强 J 吸收带为特征的 J-聚集体分子晶体这一知名系统类别，证明并非总是如此。借助基于多体微扰理论形式的第一性原理模拟，我们研究了由推-拉型有机染料构成的 J-聚集体的光学性质。我们表明，聚集效应降低了与 J 带相关的 GPI（相较于孤立染料），对应于电子激发的非等离激元特征。为解释我们的发现，我们随后提出一个简化的 J-聚集体一维理论模型。最终获得了区分集体分子晶体激发与等离激元的实用微观图像。
引用
@article{arxiv.1905.06822,
title = {Quantifying the Plasmonic Character of Optical Excitations in a Molecular J-Aggregate},
author = {Michele Guerrini and Arrigo Calzolari and Daniele Varsano and Stefano Corni},
journal= {arXiv preprint arXiv:1905.06822},
year = {2019}
}
备注
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