QMCTorch: 含神经组分的分子波函数用于能量与力计算

在本论文中，我们展示了使用 QMCTorch 的结果，这是一个用于小分子系统实空间量子蒙特卡洛（QMC）模拟的模块化框架。QMCTorch 基于流行的深度学习库 PyTorch，是 GPU 原生的，并支持将受机器学习启发的组分集成到波函数试探函数中，如神经网络回流变换和 Jastrow 因子，同时利用高效的优化算法。QMCTorch 与两个广泛使用的量子化学软件包——PySCF 和 ADF——进行接口对接，它们提供原子轨道指数和分子轨道系数的初始值。在本研究中，我们使用各种波函数试探函数对四个分子——$H_2$、$LiH$、$Li_2$ 和 $CO$——进行了波函数优化。我们还计算了它们的解离能曲线以及沿这些曲线的相应原子间力。我们的结果与基线计算吻合良好，恢复了相当一部分关联能。QMCTorch 为快速原型设计新波函数试探函数、评估其性能和分析优化结果提供了一个模块化和可扩展的平台。