探测多重聚合物网络中韧性的微观起源

多重聚合物网络，如由牺牲网络和基体网络组成的双网络弹性体，表现出优异的力学韧性，通常归因于裂纹扩展前形成扩展损伤区。然而，其韧性背后的微观机制仍知之甚少。在此，我们结合先进的光散射方法和分子动力学模拟，探索了单网络和双网络弹性体在单轴加载下聚合物链段尺度的微观弛豫动力学和应力重分布。动态光散射实验表明，单网络中的微观重排和键断裂事件定域在裂纹尖端附近，极易导致裂纹扩展。相比之下，双网络在裂纹扩展前方远处表现出非局域的微观重排，且与裂纹扩展无直接关联，使能量能够在更广的区域和更长的时间尺度上耗散。损伤区的数值模拟表明，双网络中基体网络的键断裂导致广泛的应力重分布，缓解了灾难性损伤的局域化。这种以非局域方式增强应力重分布的能力使得在发生局域化宏观失效之前可产生更大的延伸，解释了双网络优越的韧性。我们的发现将早期非局域键断裂事件与通过增强微观重排实现的更高效耗散路径相结合，识别为多重弹性体网络优异韧性和延展性的关键微观机制。