氮化钯电子结构中的压力诱导相变
材料科学
2010-11-13 v2
摘要
我们提出了对晶体PdN2的电子结构和状态方程的理论与实验联合研究。该化合物在58 GPa以上以黄铁矿结构形成，并在11 GPa以下保持亚稳态。我们表明，状态方程无法在局域密度近似或广义梯度近似内准确描述。然而，Heyd-Scuseria-Ernzerhof交换关联泛函与实验数据吻合得很好。我们根据计算带隙的类似依赖性解释了拉曼强度的强压力依赖性，该带隙恰好在11 GPa以下闭合。在此压力下，HSE06泛函预测了一级等结构相变，伴随着纵向声学支的显著弹性不稳定性，这为实验观察到的分解提供了机制。通过广泛的瓦尼尔函数分析，我们表明结构转变是由电子结构的相变驱动的，这表现为Pd-d和N-p电子之间杂化的不连续变化以及从单键到三键氮二聚体的转换。我们论证了等结构相变可能存在临界点，在该点处电子和结构自由度都预期会出现巨大涨落。
引用
@article{arxiv.1009.0041,
title = {Pressure-induced phase transition in the electronic structure of palladium nitride},
author = {Daniel Åberg and Paul Erhart and Jonathan Crowhurst and Joseph M. Zaug and Alexander F. Goncharov and Babak Sadigh},
journal= {arXiv preprint arXiv:1009.0041},
year = {2010}
}
备注
9 pages, 12 figures. Revised version corrects minor typographical errors