高压下稳定基态锂多氢化物的预测
材料科学
2017-05-12 v1 其他凝聚态物理
应用物理
化学物理
计算物理
摘要
富氢化合物对于理解致密分子氢的解离以及寻找室温 Bardeen-Cooper-Schrieffer (BCS) 超导体十分重要。最近的高压实验报道了在高于130 GPa时成功合成了新型绝缘锂多氢化物。然而，该结果与之前使用PBE泛函的理论预测截然相反，即在该压力范围内所有锂多氢化物（LiHn (n = 2-8)）都应为金属性。为解决这一矛盾，我们进行了无偏结构搜索并结合第一性原理计算，包含了先前预测中忽略的范德华相互作用，以预测高达200 GPa下LiHn (n = 2-11, 13)的高压稳定结构。我们复现了先前预测的结构，并进一步发现了采用更稳定结构的新型组分。范德华泛函（vdW-DF）显著改变了锂多氢化物的相对稳定性，并预测基态的稳定化学计量比在130-170 GPa应为LiH2和LiH9，在180-200 GPa应为LiH2、LiH8和LiH10。采用GW近似的精确电子结构计算表明，LiH、LiH2、LiH7和LiH9至少在208 GPa前是绝缘的，而所有其他锂多氢化物是金属性的。这些绝缘相的计算振动子频率也与实验红外（IR）数据一致。这种与实验观测的调和表明LiH2、LiH7和LiH9是该实验中合成锂多氢化物的可能候选。我们的结果恢复了密度泛函理论在描述富氢化合物中的可信度，并证明了在此类材料中考虑范德华相互作用的重要性。
引用
@article{arxiv.1705.04199,
title = {Prediction of Stable Ground-State Lithium Polyhydrides under High Pressures},
author = {Yangmei Chen and Hua Y. Geng and Xiaozhen Yan and Yi Sun and Qiang Wu and Xiangrong Chen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1705.04199},
year = {2017}
}
备注
34 pages, 15 figures