$\mathcal{P}^2$：结合压力与电化学合成超氢化物

近来，超氢化物已在极高压力下被计算预测并随后用多种金属合成。本工作中，我们评估了通过独特结合电化学与外加压力来合成超氢化物的可能性。我们利用密度泛函理论与粒子群优化计算，在宽泛的压力与电极电势范围内对钯超氢化物进行计算搜索。我们采用贝叶斯误差估计形式纳入交换关联泛函的不确定性，以量化所识别稳定相的相关不确定度。基于热力学分析，我们构建了压力-电势相图，并提出了一种获取高氢含量新相的替代合成概念 $\mathcal{P}^2$（pressure-potential，压力-电势）。钯-氢是被广泛研究的材料体系，其最高氢化物相为 Pd$_3$H$_4$。最引人注目的是，对于该体系，在氢析出电势之上及约 300 MPa 压力下，我们发现可制备钯超氢化物（如 PdH$_{10}$）。我们证明了该方法对 La-H、Y-H 和 Mg-H 的普适性，其稳定相所需压力降低 10-100 倍。此外，$\mathcal{P}^2$ 策略可稳定仅由压力或电势均无法稳定的新相，且是一种可能在适中压力下合成其他超氢化物的通用方法。