金属纳米结构附近等离激元介导的超辐射

我们发展了位于支持表面等离激元的金属纳米结构附近的发射体集合（例如荧光分子或半导体量子点）的合作发光理论。此类系统中合作发光的主要机制是发射体与等离激元之间的共振能量转移，而非发射体之间的Dicke辐射耦合。我们识别了发射体之间的两种等离激元耦合类型： 等离激元增强的辐射耦合； 等离激元辅助的非辐射能量转移，它们之间的竞争决定了系统本征态的结构。具体而言，当发射体距离金属表面超过数纳米时，发光由三个超辐射态主导，其量子产率与单个发射体相同，导致集合辐射能量急剧减少；而在更小距离处，合作行为被非辐射跃迁破坏。两种机制之间的交叉可在集合量子效率的距离依赖性中观察到。我们包含发射体之间直接相互作用和等离激元辅助相互作用的数值计算表明，它们并未破坏等离激元Dicke效应。