杂化组装体中量子点光致发光的增强调控
介观与纳米尺度物理
2021-09-20 v1
摘要
发射体与平面等离激元纳米颗粒或表面的距离依赖相互作用构成了plexitonics领域的基础。半导体量子点（QDs）因其光稳定性而成为稳健的发射体，并提供了理解单个发射体与单个金属纳米颗粒之间基本光物理学的途径。一个关键性的赋能挑战是以高纯度形成同时包含QDs和等离激元纳米颗粒的体系。我们展示了将基于DNA的自组装技术转化用于以高纯度将金属与半导体纳米晶体组装成离散杂化结构（包括二聚体）。该方法可控制QD与金属纳米颗粒之间的颗粒间距、几何构型与比例，以及组装体中金属/QD组分的光谱特性，从而允许研究等离激元-激子相互作用。杂化组装体显示出稳态光致发光预期的增强，且在QD发射与局域表面等离激元共振强重叠的组装体中伴随QD发射速率的增加。相反，当QD与金属纳米颗粒光谱特性失谐时，观察到QD发射寿命延长（发射速率降低）达1.7倍，同时稳态PL增强15–75%。这可用Purcell效应理解，其中金纳米颗粒充当阻尼的纳米级腔体。采用广义非局域光学响应理论（GNOR）将金属纳米颗粒视为开放量子系统的QD，其响应由发射体在平行与垂直场取向下所经历的干涉驱动。这为通过金属纳米颗粒调控QD发射速率提供了一种机制，其寿命范围远宽于此前的认识。
引用
@article{arxiv.2109.08537,
title = {Enhanced Control of Quantum Dot Photoluminescence in Hybrid Assemblies},
author = {Anum Nisar and Harini Hapuarachchi and Laurent Lermusiaux and Jared H. Cole and Alison M. Funston},
journal= {arXiv preprint arXiv:2109.08537},
year = {2021}
}
备注
51 pages, 8 figures