皮腔调控的亚纳米分辨单分子非线性荧光
介观与纳米尺度物理
2021-12-20 v1 光学
摘要
在本文中，我们通过结合宏观量子电动力学理论与开放量子系统理论，提出一种半经典理论，研究等离激元皮腔内的单分子荧光。为深入理解实验结果 [Nat. Photonics, 14, 693 (2020)]，我们进一步将该理论与皮腔（由单原子修饰的银 STM 针尖和银基底构成）的经典电磁模拟，以及酞菁锌分子的时间依赖密度泛函理论计算相结合。我们的模拟不仅重现了实验中测得的荧光光谱，证实了皮腔所提供的极端场约束的影响，还揭示了中等激光激发下的拉比振荡动力学与 Mollow 三重态光谱。因此，我们的研究凸显了利用等离激元皮腔相干操控分子态并探索非线性光学现象的可能性。
引用
@article{arxiv.2112.09554,
title = {Picocavity-controlled Sub-nanometer Resolved Single Molecule Non-linear Fluorescence},
author = {Siyuan Lyu and Yuan Zhang and Yao Zhang and Kainan Chang and Guangchao Zheng and Luxia Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.09554},
year = {2021}
}
备注
13 pages, 10 figures