高度受限等离子体场中单分子的拉曼成像

在局域等离子体激发下，单分子的拉曼图像现在可以达到亚纳米分辨率。本文报告了分子与高度受限等离子体场之间相互作用的理论描述。研究表明，当等离子体场的空间分布与分子尺寸相当时，分子的光学跃迁矩阵将依赖于等离子体场的位置和空间分布，从而产生分子的空间分辨拉曼图像。研究发现，共振拉曼图像反映了分子的电子跃迁密度。结合第一性原理计算，模拟的吸附在银表面的卟啉衍生物的拉曼图像很好地复现了其实验对应物。本理论为描述高度受限等离子体场下分子的线性和非线性响应提供了基本框架。