金属反铁磁体 CaCo$_{1.86}$As$_2$单晶的物理性质

我们报道了对 CaCo$_{1.86}$As$_2$单晶的研究。通过角分辨光电子能谱 (ARPES) 测量 CaCo$_{1.86}$As$_2$以及针对超胞 Ca$_8$Co$_{15}$As$_{16}$ (CaCo$_{1.88}$As$_2$) 的全势线性缀加平面波计算，探测了其电子结构。我们的 XRD 晶体结构精修结果与先前结合 X 射线和中子粉末衍射数据的联合精修结果一致，显示为坍缩四方 ThCr$_2$Si$_2$型结构，Co 位点存在 7(1)% 的空位，对应于 CaCo$_{1.86}$As$_2$组分 [D. G. Quirinale et al., Phys. Rev. B 88, 174420 (2013)]。各向异性磁化率 $\chi(T)$ 数据与 Quirinale 等人的中子磁衍射数据一致，表明在奈尔温度 $T_N = 52(1)$ K 以下存在 A 型共线反铁磁序，易轴为四方$c$轴。然而，电阻率 $\rho(T)$ 和热容 $C_p(T)$ 数据未观察到 $T_N$处磁相变的明确证据。能带计算以及 $\rho(T)$、$C_p(T)$ 和 ARPES 数据证实了金属基态，自旋极化计算表明 A 型反铁磁 (AFM) 与铁磁 (FM) 基态之间存在竞争。$C_p(T)$ 数据表现出较大的 Sommerfeld 电子系数，反映了费米能级处较大的态密度 $D(E_F)$，这与能带结构计算结果一致，后者也指出较大的 $D(E_F)$ 源于 Co 3d 能带。在 1.8 K 时，$H \parallel c$的$M(H)$ 数据在 3.5 T 的外加磁场下表现出明确的一级自旋翻转相变。从低温下的$M(H)$ 数据获得的 0.3 $\mu_B$/Co 的小有序磁矩、$\chi$的大幅交换增强，以及无法用局域矩 Heisenberg 模型自洽地解释 $\chi(T)$ 和 $M(H,T)$ 数据，这些共同表明 CaCo$_{1.86}$As$_2$的磁性是巡游性的。