常压顺磁 FeO 的光电子能谱：迈向第一性原理描述

在这项工作中，我们使用近期推导的改进版多体有效能量理论（MEET）对常压顺磁 FeO 的光电子能谱进行了详尽研究。我们表明，在顺磁相的非磁性描述下，MEET 能较好地描述常压下的光电子能谱以及随压力增加所发生的变化。特别是在常压下，能带隙在混合的 Fe $t_{2g}$ 与 O $2p$ 态和 Fe 4s 态之间打开，此外还打开了一个 $d$-$d$ 能隙，这与高自旋构型（因此如实验所观察到的非零局域磁矩）相容；而降低压力时，能带隙趋于闭合，$t_{2g}$ 态趋于完全占据而 $e_{g}$ 完全空出，这与低自旋构型（因此如实验所观察到的磁矩塌缩）相容。这是一个显著的结果，因为在顺磁相的非磁性描述下，MEET 能够正确描述常压及高压下的光电子能谱与自旋构型。作为比较，我们报道了使用含屏蔽交换的混合泛函（HSE06）的密度泛函理论以及 $GW$ 方法的一种变体（自洽 COHSEX）所获得的能带隙值，这些方法对反铁磁相的描述是可靠的。两种方法在常压下均打开能隙，尽管按其构造给出低自旋构型；增加压力时它们正确描述了能带隙的闭合。我们还报道了在 LDA 之上使用一步全动力学 $GW$ 所获得的金属相光电子能谱，其给出的谱与文献中的 DMFT 结果非常相似。