基于密度泛函理论非自洽分子动力学与卡当诺-贝恩-克拉姆斯技术组合的纳米材料声子介导松弛
介观与纳米尺度物理
2025-03-25 v1
摘要
玻尔兹曼运输方程（BE）是描述光激发（纳米）材料动力学的强大方法。可系统地利用卡当诺-贝恩-克拉姆斯（KBK）形式（亦称 NEGF）计算 BE 碰撞积分，结合密度泛函理论（DFT）仿真输出。然而，对一般（纳米）材料中声子介导松弛的准确描述，尤其是包含激子效应，仍是亟待解决的问题。本文提出的方法基于观察：DFT 基于非自洽分子动力学（NAMD）中的非绝对耦合发挥时间依赖外部势能与电子耦合的作用。这使得可以应用 Keldysh 方法，得到包含从 Bethe-Salpeter 方程获得的激子波函数和能量的激子-声子 BE 碰撞积分。作为应用，我们在 BE 中加入辐射复合和光子介导的激子-激子转换项，然后用于计算几种 1.5 nm 规模的半导体硫化物纳米晶体的光致发光（PL）谱，包括 Cd₃₇Pb₃₁Se₆₈、Cd₃₁Pb₃₇Se₆₈（为 Janus 型）以及 Pb₆₈Se₆₈。
引用
@article{arxiv.2503.17607,
title = {Phonon-mediated relaxation in nanomaterials from combining Density Functional Theory based non-adiabatic molecular dynamics with Kadanoff-Baym-Keldysh technique},
author = {Hadassah Griffin and Andrei Kryjevski},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.17607},
year = {2025}
}
备注
18 pages, 4 figures