YVO4 的声子色散关系、高压相稳定性与热膨胀

正交钒酸盐可用作固化放射性废物的基体材料。这些材料的热力学稳定性对其在高压高温环境中的应用至关重要。有必要研究整个布里渊区中的声子，而非先前拉曼和红外实验可触及的区中心声子。我们利用单晶开展了广泛的中子非弹性散射实验，推导了 YVO4 高达 65 meV 高能转移下的声子色散关系，这或许是在任何正交钒酸盐化合物中的首次报道。所测声子色散关系与我们第一性原理密度泛函理论以及壳模型计算吻合良好。对锆石相和白钨矿相中声子模式压力依赖的计算显示了不稳定模式以及高压下对玻恩稳定性判据的违背，这可能导致 YVO4 在高压下的失稳。我们还计算出热膨胀行为中的大各向异性，其源于各向异性弹性与模式格林艾森参数的差异。