UO2 的声子态密度与非谐性
强关联电子
2014-04-01 v3 材料科学
摘要
我们利用飞行时间非弹性中子散射技术，在 295 K 和 1200 K 下对多晶 UO2 进行了声子态密度 (PDOS) 测量，以研究非谐性对振动谱的影响，并对针对这种强关联 Mott 绝缘体进行的从头算 PDOS 模拟进行基准测试。飞行时间 PDOS 测量固有地包含了非谐线宽展宽，且由于中子加权导致氧谱相对于铀成分增强了约 7 倍，从而提高了对氧主导的光学声子模式的灵敏度。准谐 PDOS 谱的第一性原理模拟经过了中子加权处理，并通过与我们之前测量的 UO2 声子线宽（以数值形式提供）的波矢量加权平均进行卷积，以近似方式引入非谐性。PDOS 测量与模拟之间的比较显示总体吻合良好，但也揭示了高温和低温下存在重要的不一致区域。这些差异主要源于模拟中氧主导的光学声子整体带宽（能量范围）压缩了约 10 meV。将 Dolling 等人通过壳模型拟合其历史声子色散测量获得的 PDOS 谱进行类似的线宽卷积比较，显示与本文报告的飞行时间 PDOS 测量结果吻合极佳。相比之下，我们通过线宽卷积形式的谱比较表明，近期针对 UO2 的第一性原理模拟未能解释由 Dolling 等人测量确定的 PDOS 谱。这些结果表明，PDOS 测量是对 UO2 声子物理从头算模拟的严格检验，并进一步指出需要在理论方面取得进展以解决 UO2 的晶格动力学问题。
引用
@article{arxiv.1401.1788,
title = {Phonon Density of States and Anharmonicity of UO2},
author = {Judy W. L. Pang and Aleksandr Chernatynskiy and Bennett C. Larson and William J. L. Buyers and Douglas L. Abernathy and Kenneth J. McClellan and Simon R. Phillpot},
journal= {arXiv preprint arXiv:1401.1788},
year = {2014}
}
备注
Text slightly modified, results unchanged