通过非弹性中子散射和第一性原理分子动力学模拟研究 Ag$_2$O 的非谐晶格动力学
材料科学
2014-03-04 v2 统计力学
摘要
在 40 至 400\,K 的温度范围内，对具有赤铜矿结构的氧化银 (AgO) 进行了非弹性中子散射测量，并在 100 至 300\,K 范围内测量了傅里叶变换远红外光谱。测得的声子态密度和红外光谱显示出异常大的能量随温度漂移及显著的线宽展宽。我们在不同温度下进行了第一性原理分子动力学 (MD) 计算，成功解释了负热膨胀 (NTE) 和局部动力学现象。利用傅里叶变换速度自相关方法，MD 计算重现了 AgO 的巨大非谐效应，并与中子散射数据高度吻合。准谐近似 (QHA) 在解释大部分声子行为方面效果较差。QHA 虽能解释 250 K 以下的部分 NTE，但在更高温度下则失效。在声子和 NTE 中均发现了强烈的非谐效应。AgO 的寿命展宽可通过非谐微扰理论解释，该理论显示了在以 Ag 为主和以 O 为主的模式之间，在上转换和下转换过程中存在丰富的相互作用。
引用
@article{arxiv.1402.3603,
title = {Anharmonic lattice dynamics of Ag$_2$O studied by inelastic neutron scattering and first principles molecular dynamics simulations},
author = {Tian Lan and Chen W. Li and J. L. Niedziela and Hillary Smith and Douglas L. Abernathy and George R. Rossman and Brent Fultz},
journal= {arXiv preprint arXiv:1402.3603},
year = {2014}
}