超临界二氧化碳中持续存在的局域有序异质性

目前，超临界状态在压力-温度相图上被视为在物理性质上是均匀且各向同性的。在这里，我们研究了超临界二氧化碳的结构性质，并发现了持续存在的中程有序关联，这使得超临界二氧化碳在中等长度尺度上变得非均匀且异质，这是一个此前未曾预料到的结果。我们报告了二氧化碳的异质性壳层结构，其中在第一壳层中，碳和氧原子都经历了类似气体的相互作用，具有短程有序关联；而在第二壳层中，由于横向声子包的局域化，氧原子基本上表现出类似液体的相互作用，具有中程有序关联。我们表明，局域有序异质性在非常宽的温度范围内保持在类似三相平衡的状态。重要的是，我们强调了最近邻异质性壳层内的原子在超临界二氧化碳的中等长度尺度扩散机制中起催化作用。最后，我们讨论了对于回答金星是否可能拥有二氧化碳海洋这一引人入胜的问题的重要启示，并敦促进行实验检测这种持续存在的局域有序异质性。