KCuF3 中的轨道序、Jahn-Teller 畸变与共振 X 射线散射

本文通过基于从头算赝势的 LDA+U 计算，研究了 KCuF3 中的轨道、晶格和自旋有序现象。我们考察了 KCuF3 几种不同自旋有序结构中的 Cu-3d 轨道序及相关的 Jahn-Teller 畸变。基态被正确预测为 A 型反铁磁结构，且计算得到的 Jahn-Teller 畸变与实验吻合良好。关于轨道序，我们发现即使对于 KCuF3 这样的高离子化合物，由于 Cu(3d)-F(2p) 杂化，轨道序参量相对于其名义值也有显著降低。我们还计算了与轨道序相关的 Bragg 反射的 Cu K 边共振 X 射线散射谱。与以往研究一致，我们发现共振信号主要由共振 Cu 原子相邻 F 原子分布的结构各向异性主导，而 Cu-3d 轨道序对谱的影响微弱。然而，我们的 LDA+U 结果还表明，在 KCuF3 的常规（室温）晶体学结构中，磁结构的改变对 Jahn-Teller 畸变进而对共振谱的影响很小。这可能表明，在 N\'eel 温度附近实验中观察到的共振信号的巨大变化与 KCuF3 的低温结构相变有关。