通过调控表面互扩散驱动的混合以优化声子散射并打破热导率的随机合金极限

我们利用非平衡分子动力学模拟结合谱热流计算，研究了超晶格（SLs）的跨平面热导率 $\kappa$ 随界面从完全突变到完全混合的演化。我们通过计算具有变化界面粗糙度的超晶格的 $\kappa$，突出了表面互扩散驱动混合的作用，其调控在某些情况下可使 $\kappa$ 值远低于“合金极限”和突变界面极限。不同频率范围内合金散射与界面散射的相互作用为预测热导率最小值提供了物理基础。更具体地，我们还探讨了界面粗糙度如何影响具有宽泛原子质量和键强跨度的超晶格材料的热导率。特别地，我们发现：(i) 仅当超晶格的“间隔层”厚度增加到临界值时，粗糙超晶格的 $\kappa$ 才能打破相应的“合金极限”。(ii) $\kappa$ 是否随界面粗糙度单调变化强烈依赖于超晶格材料的周期长度和声子输运的本征行为。尤其对于大周期长度的超晶格，存在使热导率最小的最优界面粗糙度。(iii) 与质量失配小的超晶格材料相比，表面互扩散驱动混合对于质量失配大的超晶格材料在实现低于合金极限的低 $\kappa$ 方面更有效。(iv) 对于具有大晶格失配（即键强）的超晶格材料，有可能设计具有远低于“合金极限”的 $\kappa$ 的理想突变界面结构。这些结果对热管理中的热输运优化以及热电材料的开发具有明确意义。