通过光谱椭偏仪研究铁磁体 YTiO_3 的光学响应

我们研究了居里温度 $T_C = 30$ K 的电绝缘、近化学计量比铁磁体 YTiO_3 单晶的光谱椭偏谱的温度依赖性。光学响应表现出微弱但明显的各向异性。利用经典色散分析，我们识别出三个低能光学带，分别位于 2.0、2.9 和 3.7 eV。虽然光学电导谱在 300 K 以下仅表现出微弱的温度依赖性，但我们能够区分高温和低温机制，其明显的交叉点在 100 K 左右。光学响应中的低温机制与磁化强度中观察到显著偏离居里 - 韦斯平均场行为的温度范围相吻合。基于简单超交换模型的分析表明，谱权重重排可归因于位间 $d_i^1d_j^1 \longrightarrow d_i^2d_j^0$ 光学跃迁。特别是，围绕 2.9 eV 处符合 Kramers-Kronig 关系的光谱变化可与高自旋态（$^3T_1$）光学跃迁相关联。这表明其他机制，如弱偶极允许的 p-d 跃迁和/或激子 - 极化子激发，可能对 2 eV 处的光学带有显著贡献。记录到的 2.9 eV 光学带的谱权重增益显著受到抑制且具有各向异性，我们将此归因于 YTiO_3 中铁磁有序温度附近复杂的自旋 - 轨道 - 晶格现象。