论液-汽界面质量调节的统计力学

我们提出了一个框架来描述小分子在液-汽界面吸附的动力学，其分辨率介于缺乏分子细节的传统连续介质理论和包含大量分子细节的分子动力学模拟之间。具体而言，我们开发了一个有效单粒子运动方程，能够描述决定热调节和质量调节概率的物理过程。该有效方程由在远离液-汽界面的空间中变化的物理量进行参数化。在描述早期时间动力学时，空间依赖的摩擦尤为重要，我们提出了一种数值方案从分子模拟中对其进行评估。结合可通过重要性采样方法计算的平均力势，我们说明了如何计算质量调节系数和停留时间分布。在整个过程中，我们重点讨论了水溶液中臭氧吸附的案例及其对电解质组成的依赖性。