关于 Co2FeSi Heusler 合金的半金属性：一项实验与从头算研究

Co2FeSi 是一种 Heusler 合金，具有每个晶胞最高的磁矩和最高的居里温度，理论上很大程度上被描述为半金属。然而，这一结论与点接触安德烈夫反射 (PCAR) 光谱测量结果不符，后者给出的自旋极化率 $P$ 值要低得多。在此，我们展示了通过 PCAR 技术对 Co2FeSi 的自旋极化率测量结果，以及在 DFT 和 GGA+U 方法下对 Co 和 Fe 原子的库仑交换 $U$ 参数进行的全面计算探索，并考虑了自旋轨道耦合。我们发现轨道贡献 ($m_o$) 对总磁矩 ($m_T$) 的影响显著，因为它至少是 $m_T$ 实验不确定度的 3 倍。计入 $m_o$ 从根本上影响了 $U$ 的可接受值。具体而言，我们发现没有任何 $U$ 值能同时满足磁矩的实验值并使 Co2FeSi 呈现半金属性。另一方面，我们报告的可接受 $U$ 范围与自旋极化率测量结果（包括我们的和文献中的）相容，这些结果均在约 40-60% 的范围内。因此，基于协调实验和计算结果，我们得出结论：a) 在计算 Co2FeSi 磁性质时不能忽略自旋轨道耦合；b) Co2FeSi Heusler 合金不是半金属性的。我们相信我们的方法可应用于其他 Heusler 合金，如 Co2FeAl。