按需相场建模：通过机器学习构建 HfO2 的三维朗道能量

HfO2 在低维度下意外出现的铁电性引起了广泛关注，因为它为实现超小型铁电器件提供了一条途径。第一性原理计算表明，这种效应源于一种独特的模式耦合，其中反极性位移模式稳定了稳健的极性畸变。基于这些洞察，已提出使用此类晶格模式作为序参量的朗道-德文希尔能量模型。然而，由于第一性原理计算的计算成本和传统朗道多项式的局限性，大多数现有模型仅限于简化的单维模型。在这里，我们通过采用四方、反极性和极性模式作为耦合序参量，基于最新的机器学习技术构建了 HfO2 的三维朗道-德文希尔势。我们生成了一个大规模的三维结构空间能量数据集，通过使用机器学习原子间势大幅降低了计算成本，并训练了一个多层感知器（MLP）来学习序参量与能量之间的关系。MLP 预测的能量成功捕捉了反极性模式诱导极性模式的特征耦合行为。此外，通过将此基于 MLP 的朗道势扩展为位置依赖泛函，即相场建模框架，我们揭示了薄膜中的极化幅度相比体态减小，而自发极化的起始所需临界应变由于表面效应而增加。本研究提出了一种通过最新机器学习技术按需构建朗道能量和相场建模的新框架，实现了对复杂铁电现象的多尺度分析。