Nb$_3$Cl$_8$ 单层在芯片上高阶参数下转换用于可编程多光子纠缠态

偶发参数下转换（SPDC）和四波混合在 $\chi^{(2)}$ 和 $\chi^{(3)}$ 介质中构成大多数纠缠光子源的基础，但由于常规材料呈现高阶非线性效应极其微小，导致直接通过 $n$ 阶参数下转换生成更高阶纠缠多光子态 remains 极具挑战。本文表明，单层 Nb$_3$Cl$_8$——一种呈现呼吸六角格上调制的激子金斯顿绝缘体——支持极大的非线性介数，最高可达七阶。许多体 GW--Bethe--Salpeter 和时依赖 BSE / Kadanoff--Baym 模拟表明，单层 Nb$_3$Cl$_8$ 中的 $\chi^{(2)}$--$\chi^{(7)}$ 实现共挑, 其中 $|\chi^{(4)}|$ 和 $|\chi^{(5)}|$ 远超典型过渡金属化合物中相应值的 5--9 个数量级。我们将这一增强效应归因于平坦能带和具有铁电对准的垂直偶极子的强绑定 Frenkel 激子。在已证实可实现功率比任意的 $1\times N$ 集成分束器的基础上，我们提出一种芯片架构，其中每个输出臂都搭载一个 Nb$_3$Cl$_8$ 薄片，可选用石墨烯进行加势调控复合 $n$ 光子�幅。利用从 ab-initio 获得的 $\chi^{(3)}$ 和 $\chi^{(4)}$ 值，我们预测该平台上的三光子 GHZ$_3$ 和四光子簇态源分别比硅纤维和 MoS$_2$ 基实现的光子产生率分别可大约高出 $\sim 10^8$ 和 $\sim 10^6$ 倍。我们推导了该平台的量子哈密顿量及明确的 $n$ 光子产生率，并表明合适的干涉网络可实现基于真正高阶非线性过程的 2D 激子金斯顿绝缘体中，可电和光谱可调的 GHZ、$W$ 和簇态。