中性与带电微胶囊悬浮液的从单颗粒到集体行为的数值研究

我们进行了大量的分子动力学模拟，研究在膨胀条件下包含真实微胶囊粒子的ensemble，其在广泛的堆积分数ζ范围内。我们比较了中性和带电微胶囊，其中我们考虑贴合实验条件的电荷分布。通过对单颗粒行为的详细分析，我们能够识别出随浓度增加时发生的不同 regimes：从收缩到变形再到渗透，始终将我们的发现与可获得的实验观察相联系。随后，我们将这些单颗粒特征与悬浮液的集体行为相联系，发现存在一种结构重新临床（structural reentrance），其在动力学中没有对应的现象。因此，虽然径向分布函数的峰值随ζ的增加呈现出非单调行为，但由微胶囊的均方位移（mean-squared displacement）量化的动力学始终会减慢。这种行为与简单赫姆定模型相矛盾，可由现象学的多赫姆定模型来描述，该模型考虑了核心内部刚度的增强。然而，当变形进入游戏后，这一模型也会失败，此时需要更真实的多体模型。我们能够揭示导致结构重新临床的关键物理机制：收缩和变形。我们进一步确定了中性和带电微胶囊之间的关键相似性和差异性，其中我们在足够大的ζ处检测到带电壳层的熔合，这此前被引用来解释关键实验发现的现象，并导致结构重新临床。总体而言，本研究建立了一种强大的框架来揭示微胶囊悬浮液的物理机制，为应对不同的 regimes 和内部结构架构铺平了道路，其中实验证据仍有限。