莫特绝缘钛酸盐中的非线性声子调控与涌现磁性

结构驱动的磁序光学控制为磁光太赫兹器件提供了一个平台。我们基于密度泛函理论（DFT）模拟和包含非线性多模相互作用的晶格哈密顿量解，利用非线性声子学瞬态扰动原子结构，从而控制$d^1$莫特绝缘钛酸盐的磁相。我们表明，磁性是通过间接激发拉曼活性声子模式来调控的，该模式通过LaTiO$_3$和YTiO$_3$的红外活性声子模式，影响与静态Ti--O Jahn-Teller畸变耦合的TiO$_6$八面体旋转的振幅。模式激发减小了旋转角，驱动了从铁磁（FM）到$A$型反铁磁（AFM），最终到$G$型AFM态的磁相变。这种新颖的$A$-AFM态源于交换相互作用的改变，在体平衡相图中不存在，但在多模激发下作为一种动态可及的光致态涌现。我们的工作表明，非线性声子耦合能够稳定静态化学压力或外延应变无法达到的相。