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单分子、少分子及多分子的非线性光学光谱:非平衡格林函数 QED 方法

量子物理 2009-11-13 v1

摘要

来自 N 个非相互作用粒子集合的非线性光学信号由非相干分量和相干分量组成,其量级分别按 ~N 和 ~N(N-1) 缩放。我们利用光学场的量子电动力学 (QED) 处理,发展了这两种类型信号的统一微观描述。推导了包含受激过程和自发过程的闭合非平衡格林函数表达式。以一般 (n+1) 波混频实验为例讨论了自发产生信号。当在单粒子上进行时,此类信号无法像半经典理论预测的那样用 n 阶极化来表示。研究表明受激过程本质上是纯粹非相干的。在 QED 框架下,外差探测波混频信号可简单地视为非相干受激发射,而零差信号则由相干自发发射产生。

关键词

引用

@article{arxiv.0711.2094,
  title  = {Nonlinear optical spectroscopy of single, few, and many molecules; nonequilibrium Green's function QED approach},
  author = {Christoph A. Marx and Upendra Harbola and Shaul Mukamel},
  journal= {arXiv preprint arXiv:0711.2094},
  year   = {2009}
}

备注

article: 33 pages (preprint format!) ''paper.tex'' figures: 17 figures (.eps) in folder ``figures''