泵-探测实验中强耦合分子的非线性信号增强
化学物理
2026-04-08 v1 量子物理
摘要
非线性光谱学广泛用于研究强光-物质耦合下分子的瞬态动力学，尽管仍不清楚，强耦合的分子信号有多大程度被非耦合的分子所遮蔽。共振泵场或探测场在强耦合光谱区域共振，将优先与耦合分子发生相互作用，但由于腔内的波动干涉，可能出现严重的光学伪影。另一方面，非共振泵场或探测场具有在腔镜高度透射的波长，沿腔轴作为行波传播，与耦合和非耦合的原子内分子发生相互作用。本文通过对不同共振和非共振泵-探测配置的仿真实验进行量化，来量化来自强耦合和非耦合 populations 的信号贡献。我们发现，尽管共振方案最大限地提高了强耦合分子信号的选择性，非共振方案仍以惊人的高灵敏度检测这些信号，同时对光学伪影更不易受影响。
引用
@article{arxiv.2604.05261,
title = {Nonlinear signal enhancement of strongly-coupled molecules in pump-probe experiments},
author = {Alexander M. McKillop and Marissa L. Weichman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.05261},
year = {2026}
}