分子磁体的非微扰多体处理

分子磁体因在量子信息与量子计算中的潜在应用而备受关注。电子关联、自旋轨道耦合（SOC）、配体场分裂及其他效应之间的精细平衡，在每个分子磁体单元内产生持久磁矩。准确计算将极大助力具有改进功能的分子磁体的发现与设计。然而，不同效应间的竞争给理论处理带来挑战。电子关联起核心作用，因为提供分子磁体中磁态的 d 或 f 元素离子通常需要显式多体处理。SOC 扩展了希尔伯特空间维度，在强相互作用下也可导致非微扰效应。此外，分子磁体体积庞大，即便最小系统也含数十个原子。我们展示了如何借助辅助场量子蒙特卡洛（AFQMC）实现分子磁体的 $\textit{ab initio}$ 处理，其中电子关联、SOC 与材料特异性被准确且平等地纳入。该方法通过应用于计算局域线性 Co$^{2+}$ 配合物的零场分裂得以演示。