自旋轨道耦合 Mott 绝缘体中的非 Loudon-Fleury 拉曼散射

我们重新审视具有强自旋轨道耦合的 Mott 绝缘体中的磁性拉曼散射理论，主要关注 Kitaev 材料。我们表明，具有键各向异性相互作用的 Kitaev 材料通常预期会显示单磁振子与双磁振子响应。进一步表明，为了获得拉曼顶点算符 $\mc{R}$ 的正确主导贡献，必须考虑电子精确的、光子辅助的微观跳跃过程，并且在具有多条跳跃路径的系统中，$\mc{R}$ 包含超出传统 Loudon-Fleury 理论所出现项之外的项。最显著的是，将修正形式数值实施于三维超蜂窝 Kitaev 材料 $\beta$-Li$_2$IrO$_3$ 的情形揭示，非 Loudon-Fleury 散射项实际上主导了拉曼强度。此外，它们引起了偏振依赖性的定性修正，包括例如在传统 Loudon-Fleury 理论中未预期到的低能处尖锐单磁振子峰的出现。表明该峰源自与导致对称非对角相互作用 $\Gamma$（已知存在于许多 Kitaev 材料中）类似类型的微观光子辅助隧穿过程，但在拉曼顶点中采取键方向磁偶极项的形式。这些结果预期适用于所有 Kitaev 材料，并标志着对强自旋轨道耦合与多交换路径材料中拉曼散射理解的范式剧变。