$d^{5}$ Kitaev 材料中的交换相互作用：从 Na$_2$IrO$_3$ 到 $\alpha$-RuCl$_3$

我们给出蜂窝晶格中具边共享八面体的赝自旋二分之一 $d^{5}$ 离子间交换相互作用的解析研究。考虑了涉及 Hubbard U、电荷转移激发和循环交换的多种交换通道。包含了 $t_{2g}$ 轨道内以及 $t_{2g}$ 与 $e_g$ 轨道间的跃迁。特别关注三角晶场 $\Delta$ 对交换参数的影响。所得交换哈密顿量在较宽的 $\Delta$ 范围内以铁磁 Kitaev 相互作用 K 为主。研究发现，接近电荷转移绝缘体区且具小 $\Delta$ 的参数区域最有望实现 Kitaev 自旋液体相。基于我们的理论讨论了两种代表性蜂窝材料 Na$_2$IrO$_3$ 和 $\alpha$-RuCl$_3$。我们发现两种材料均以铁磁 K 和正的非对角 $\Gamma$ 值为主。然而，它们的海森堡 J 项符号相反：Na$_2$IrO$_3$ 中反铁磁 J>0，而 $\alpha$-RuCl$_3$ 中铁磁 J<0。这带来不同的磁涨落，并导致它们不同的磁化行为与自旋激发谱。在 $\alpha$-RuCl$_3$ 中强调了由大铁磁 J 导致的接近铁磁态。这两种材料交换耦合的差异源于相反的 $\Delta$ 值，表明晶场可作为调节 $d^{5}$ 自旋轨道 Mott 绝缘体磁性的有效控制参数。