氮触发的无定形化实现高性能固态电解质
材料科学
2025-10-14 v1
摘要
无定形固态电解质 (SSE) 因其有利的离子导电性、结构可调性和前景的电化学性能，为推动全固态电池 (ASSB) 的应用而具有巨大的潜力。然而，缺乏针对无定形 SSE 的通用设计原则限制了其发展。通过对无定形 SSE 系统的无定形化能力进行根本性的重新评估，本研究建立了一种基于氮的通用策略，将多种金属氯化物转化为无定形 xLi3N-MCly (0.3 < 3x < 1.9; M 表示金属元素; 2 < y < 5) SSE。氮通过失真配位多面体和 N 桥接网络协同破坏晶体有序性，而动态键重组则实现快速 Li+ 迁移，实现 0.533Li3N-HfCl4 在 25 {\deg}C 时的离子导电性达到 2.02 mS cm-1。结构-性能关系揭示，N3- 的高电荷密度和桥接能力增强网络无序性，缩短金属配位原子距离，并优化 Li+ 扩散路径的连通性。采用 0.533Li3N-HfCl4 的 ASSB 在 1000 mA g-1 下循环 2000 次后仍保持 81.87% 的容量，采用高 cathode 负载 (6.24 mg cm-2)，显示出工程可行性。这一工作为合理设计高性能无定形 SSE 提供了范式。
引用
@article{arxiv.2510.09960,
title = {Nitrogen-Triggered Amorphization Enables High-Performance Solid-State Electrolytes},
author = {Bolong Hong and Lei Gao and Bingkai Zhang and Pengfei Nan and Ruishan Zhang and Yuhang Li and Zhihao Lei and Ming Liu and Jing Wu and Longbang Di and Haijin Ni and Songbai Han and Jinlong Zhu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.09960},
year = {2025}
}
备注
31 pages, 5 figures