中子和 X 射线衍射揭示机器学习势对硅氧玻璃中中程序的局限

玻璃状硅氧是光学和电子学中的基础材料，但准确预测其中程序（MRO）仍是机器学习原子势（MLIPs）的主要挑战。虽然局部 MLIPs 良好地再现短程 SiO4 四面体网络，但局部性alone 是否足以恢复第一峰（FSDP），即 MRO 的主要实验标志，仍不明确。本文结合中子和 X 射线衍射测量，与两种基于 MACE 的模型驱动的大规模分子动力学：一种是短程（SR）模型，另一种是包含反演空间门控注意力的长程（LR）扩展。SR 模型系统性地过度结构化网络，在液体和玻璃态下产生过强的 FSDP。纳入长程相互作用后，LR 模型在液体结构上通过减少这种过度有序性与实验达成一致，但 LR 模型仍无法在浆胶化后恢复实验无定形 MRO。环统计和键角分析揭示，SR 模型表现出人工狭窄分布，主导六元环，而 LR 模型产生更宽但仍带偏差的环population。尽管保持正确的四面体几何，两种模型在 Si-O-Si 角度方面显示出受限的灵活性。这表明两种模型保留了过多的母液体网络记忆，在固化过程中导致动力学被捕获和非物理的中程配置。这些结果表明，显式的长程相互作用是必要的，但并非足以进行无序硅氧的预测建模，进一步表明准确的 MRO 需要训练数据和抽样策略充分代表液体到玻璃的转化。