神经网络 Kohn-Sham 交换关联势及其训练外可迁移性

我们在 Kohn-Sham 自洽方程中引入一个训练好的神经网络投影，从电荷密度分布到 Hartree-交换关联势 $n \rightarrow V_{\rm Hxc}$，以作为通向精确 Kohn-Sham 方案的可能数值途径。通过新发展的方案训练的势使我们能够在不显式处理交换关联能公式的情况下计算总能量。通过一个简单模型的案例研究，我们表明训练良好的神经网络 $V_{\rm Hxc}$ 在超出用于训练的模参数范围内仍对电荷密度和总能量达到精度，这表明难以捉摸的理想 $V_{\rm Hxc}$ 泛函形式的性质可近似被机器学习构造所封装。我们还举例说明了一个关键限制可迁移性的因素——单粒子束缚态数目发生变化的模参数空间中的边界——并发现通过使训练参数范围跨越该边界可对此加以解决。该训练方案及模型研究中的见解适用于更一般的体系，为数值高效的 Kohn-Sham 势开辟了新路径。