忽略多分散性会削弱过冷液体中的倾向性测量

我们对一种双分散Kob-Andersen (KA)玻璃形成体进行了分子动力学模拟，并对其加以修改以引入额外的多分散性。原始的KA系统已知会表现出动力学异质性。先前工作定义了倾向性(propensity)，即对所有粒子初始位置重建但速度随机化后，对粒子平均运动的多次模拟平均值。倾向性的存在表明结构与动力学相互关联。在本文中，我们研究了一些系统，它们模拟了在胶体玻璃形成体中测量倾向性时会遇到的问题，其中粒子具有多分散性（存在轻微尺寸差异）。我们通过将双分散KA系统改造成由比原始双分散系统中母粒子略大和略小的粒子组成的四元组来模拟多分散性。随后，我们在初始位置的重建中引入错误，以模拟胶体实验可能犯的错误。这些错误削弱了倾向性测量，在某些情况下几乎完全失效；不再具有任何有用意义上的等构型系综。我们的结果表明，只要避免重建错误，多分散样品便适用于倾向性测量。