多步量子玻尔兹曼方程理论：多光子系统四波混频电子光谱的响应函数

本 work 提供了一种对三阶响应函数的另一种推导方法，用于多光子系统的四波混频光谱中仅考虑单光子激子态的情况。对于谐振振子浴在激子态上线性和对角耦合的情况，推导出显示所有显式时间依赖性的闭形式表达式。这些表达式可以为理解二维电子光谱信号提供更坚实的物理基础。对于更一般的系统-浴耦合情况，采用量子玻尔兹曼方程(QME)方法，对类比于格朗日算子的时间演化方程进行推导。2阶非玻尔兹曼QME水平即可求解这些方程，新方法能够一致地考虑激子间耦合、脱相、热力学平衡以及非玻尔兹曼效应。