自配对水凝胶摩擦的分子机制

自配对水凝胶接触在低载荷下呈现极小的摩擦系数，但具有明显的速度依赖性。本文结合介观模拟与实验，检验针对该速度依赖性的聚合物弛豫假说：当界面聚合物链在高速度下的扰动快于其弛豫时，出现速度依赖区。我们的模拟重现了实验发现，即在低速下摩擦与速度无关，随后摩擦系数以约等于1的幂次随速度上升。我们表明，速度依赖区的特征是聚合物链沿剪切方向重新取向与拉伸，导致可与剪切响应定量关联的熵应力。速度依赖区幂律的详细指数取决于链相互作用方式：对于可拉伸的链，我们观察到接近$1/2$的幂次，而纯重新取向导致幂次为1。我们的模拟与实验定量吻合，并表明低载荷下水凝胶摩擦的速度依赖性可明确追溯至近表面链的形态。