简单聚合物体系中低能激发空间尺度的分子动力学研究

本文进行了分子动力学模拟，以研究单一线性联合原子链中低能激发（LEE）的空间尺度。在频率空间（$\omega$）和倒易空间（$q$）的宽广范围内获得了动态结构函数的自部分 $S_\mathrm{S}(q,\omega)$。在接近和低于玻璃化转变温度（$T_\mathrm{g}$=230 K）时，在 $S_\mathrm{S}(q,\omega)$ 的等高线图上检测到对应于 LEE 的宽峰，位于 $\omega/2\pi=2.5 \times 10^{11} \mathrm{s^{-1}}$（$\equiv \omega_{\mathrm{LEE}}/2\pi$）处。$S_\mathrm{S}(q,\omega_{\mathrm{LEE}})$ 沿 $q$ 的对数在极大值附近呈对称分布。给出 $S_\mathrm{S}(q,\omega_{\mathrm{LEE}})$ 最大值位置的 $q_{\mathrm{max}}$ 的倒数，其温度依赖性在 $60 \mathrm{K}<T<T_{\mathrm{g}}$ 时为 $2\pi/q_{\mathrm{max}}\sim T^{0.52}$，在 $T_{\mathrm{g}}<T<600 \mathrm{K}$ 时为 $2\pi/q_{\mathrm{max}}\sim T^{0.97}$，这代表了低温下对应于 LEE 的运动的空间尺度。基于对产生与 LEE 相关运动的单体基团位移的高斯近似，发现包含在一个基团中的单体数量约为 6。