基于超快瞬态吸收光谱的分子轴分布矩：通向超快量子态断层成像之路

在气相分子的超快实验中，分子轴相对于相互作用激光脉冲偏振的取向在决定此类光-物质相互作用后的动力学方面起关键作用。分子轴分布受相互作用脉冲的影响，与激发分子电子相干性密切相关。然而，在典型的此类相互作用理论计算中，信号要么计算单个分子的分子坐标系中的值，要么对所有可能的分子取向进行平均，以便与实验进行比较。这种平均会导致关于分子轴分布各向异性信息的丢失，这可能显著影响测量的实验信号。本文我们以分离的分子坐标系和实验坐标系量为基准，计算了实验坐标系下瞬态电子一阶极化（$P^{(1)}$）谱。我们将实验坐标系极化与取向平均的量子母方程（QME）计算进行比较，表明取向平均仅捕获各向同性贡献。我们展示了该方法还允许我们评估谱图的各向异性贡献。最后，我们讨论了将此方法应用于基于瞬态吸收光谱和非线性光谱学场可观测量实现超快量子态断层成像。