基于模型的 TAP 反应器设计：氧化丙烷脱氢的模拟案例研究
计算工程、金融与科学
2023-10-03 v2
摘要
产物时间序列分析（TAP）反应器通过调节脉冲强度、延迟或温度，能够在单组实验数据中探测众多动力学过程。选择额外的 TAP 实验往往涉及反应条件的任意选取或化学直觉的运用。为使 TAP 中的实验选取更具鲁棒性，我们探讨了基于模型的实验设计（MBDoE）在 TAP 反应器动力学建模精度方面的效用。我们成功将该 approach 应用于涉及丙烷和氧气脉冲的合成氧化丙烷脱氢（OPDH）案例研究。我们发现，通过 MBDoE 为精度确定的最优实验通常比替代实验更大程度地降低参数不确定性。我们还探讨了 MBDoE 在 OPDH 模型分歧上的表现，其中相关活性位点的（催化剂结构）未知。我们确定了一个使三种所提机制间分歧最大化的实验，并实现了清晰的机制判别。然而，动力学参数的重新优化消除了判别能力。这些发现为 MBDoE 用于 TAP 与瞬态动力学实验的前景与局限提供了见解。
引用
@article{arxiv.2309.15786,
title = {Model-based design of temporal analysis of products (TAP) reactors: A simulated case study in oxidative propane dehydrogenation},
author = {Adam C. Yonge and Gabriel S. Gusmão and Rebecca Fushimi and A. J. Medford},
journal= {arXiv preprint arXiv:2309.15786},
year = {2023}
}