GaV$_{4}$S$_{8}$中由天魔序诱导电极化的微观理论

缺角尖晶石 GaV$_{4}$S$_{8}$ 近期被提出为一种原型多铁材料，其宿主天魔晶格态具有与磁序耦合的显著极化 $\boldsymbol{P}$。我们在微观层面解释此现象。基于密度泛函理论，我们构建有效模型描述分子轨道 (V$_{4}$S$_{4}$)$^{5+}$ 团簇构成的弱耦合晶格中磁活性电子的行为。通过结合超交换理论与 $\boldsymbol{P}$ 的 Berry 相理论，我们导出罗盘模型，将能量与极化变化同磁键中自旋方向 $\boldsymbol{e}_{i}$ 关联。我们认为，尽管每层天魔主要由同平面内超交换相互作用形成，但 $\boldsymbol{P}$ 的自旋依赖性源于此类平面在垂直方向上的堆叠错位，这是缺角尖晶石结构固有的。我们预言了各向同性（$\sim \boldsymbol{e}_{i}\boldsymbol{e}_{j}$）与反对称（$\sim \boldsymbol{e}_{i} \times \boldsymbol{e}_{j}$）对 $\boldsymbol{P}$ 贡献的强烈竞争，其解释了实验观测效应。