分子结中电导直方图的微观理论、分析与诠释
化学物理
2024-01-29 v2
摘要
分子电子学断裂结实验被广泛用于研究纳米尺度的基础物理与化学。这些实验的可重复性依赖于对数千个新形成分子结的电导测量，从而产生宽泛的电导事件直方图。实验通常聚焦于最概然电导，而电导直方图的信息内容一直不明确。本文中，我们发展了电导直方图的理论，通过融合力谱理论与分子电导，精确拟合实验数据并扩充可提取的信息内容。具体而言，我们提出结在外加机械力调制下演化的微观模型，并将其与结断裂和形成的非平衡随机特征相结合。我们的公式捕捉了实验中机械拉伸期间电导变化所导致的电导弥散贡献。最终直方图形状由结断裂与形成的统计决定。该过程给出电导直方图以描述结自由能剖面、其机械操控及分子电荷输运能力的参数为表达的分析方程。定义我们微观模型的所有物理参数均可从分子结上独立的电导与断裂力测量获得。此外，关于物理参数的预测行为可用于检验微观模型的有效范围、理解电导直方图，并设计具有更高分辨率及更具可重复电导特性的分子结实验与分子器件。
引用
@article{arxiv.2303.05642,
title = {Microscopic Theory, Analysis, and Interpretation of Conductance Histograms in Molecular Junctions},
author = {Leopoldo Mejía and Pilar Cossio and Ignacio Franco},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.05642},
year = {2024}
}