自旋轨道耦合过渡金属化合物中温度依赖磁性的微观起源

最近几种含有不同电子填充数的 4d 和 5d 过渡金属化合物，发现其磁化不确定性 $\chi$ 和磁矩与已建立多年的 Kotani 模型存在偏差。该模型长期以来被视为描述具有显著自旋轨道耦合效应系统磁性温度依赖性的标准表达式。本文揭示了此类偏差的起源，并通过计算不同电子填充数下 4d（铼基）和 5d（钨基）体系在不同温度下的磁矩温度依赖性，确定了 Kotani 模型的适用性与局限性。为此 purpose，我们对基于有限簇的 $ab~initio$-derived 相对论多轨道 Hubbard 模型进行精确对角化计算，其磁化不确定性。与实验测量的磁性特征进行比较表明，温度无关的 $\chi_0$ 背景、晶体场效应、库仑相互作用、汉德耦合以及跨原位相互作用——这些在 Kotani 模型中未被包含——对于正确描述这些系统在不同电子填充数下 $\chi$ 和磁矩的温度依赖性尤为关键。基于我们的结果，我们提出了一种通用方法来描述这些材料的磁性。