气体-表面散射的微观建模 I：分子动力学-速率方程联合方法
统计力学
2018-09-10 v3 等离子体物理
摘要
提出了将第一性原理分子动力学（MD）模拟与速率方程模型相结合（MD-RE方法）以研究稀有气体原子在金属表面的捕获与散射。详细考察了被吸附或散射进入连续态的原子分数随时间的演化。我们证明，对此描述须考虑捕获态、准捕获态与散射态，并给出这些态的能量定义。速率方程包含态间跃迁概率。我们展示了这些速率方程如何由动理学理论导出。此外，我们给出了一种严格方法，从MD模拟生成的粒子轨迹的微观分析中确定跃迁概率。一旦系统达到准平衡，速率收敛于稳态值，随后的热吸附/脱附动力学完全由速率方程描述，无需进一步耗时MD模拟。作为方法的概念验证，给出了氩原子与铂（111）表面相互作用的MD模拟。进行了详细的确定性轨迹分析，并构建了跃迁速率。分析了速率对入射条件与晶格温度的依赖关系。基于此例，我们分析了气体-表面系统趋近准稳态的时间尺度。MD-速率方程模型对等离子体-表面建模极具意义，因其使精确模拟拓展至实验相关的长时间尺度成为可能。其用于计算原子黏附概率的应用见第二部分（论文II）。
引用
@article{arxiv.1802.03466,
title = {Microscopic modeling of gas-surface scattering. I. A combined molecular dynamics-rate equation approach},
author = {A Filinov and M Bonitz and D Loffhagen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1802.03466},
year = {2018}
}