范德华挤压下各向异性结晶与相变的机理

范德华（vdW）挤压等力学限域策略已成为合成非范德华二维（2D）层状材料的有前景途径，令人惊讶地获得了横向尺寸接近 100 微米的高质量单晶。然而，这种直接的方法如何克服非范德华二维材料长期存在的合成挑战，其底层机理仍是一个谜。在此，我们通过分子动力学（MD）模拟，研究铋（Bi）在范德华限域下的结晶动力学和相演化，该模拟由从预训练模型微调并蒸馏得到的、具有 DFT 级精度的机器学习力场驱动。我们揭示了压力依赖的层状调制源于量子限域驱动的各向异性结晶机理，其中面外成层比面内有序快近两个数量级。确定了两个关键转变：在 1.64 GPa 时发生 α 相到 β 相的转变，随后在 2.19 GPa 时坍缩为单原子层。大面积单晶的形成得益于衬底诱导的取向选择以及由高温下原子扩散驱动的加速晶界迁移。这些发现解决了限域下高质量二维晶体生长的机理起源，并为亚稳态二维单晶的可控合成建立了指导原则，对下一代量子与纳米电子器件具有重要意义。