Me-石墨烷：通过氢化调控Me-石墨烯的结构与电子性质

石墨烯基材料（GBMs）构成了备受潜在应用关注的一大材料家族。本工作中，我们基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算与全原子反应分子动力学（MD）模拟，研究Me-石墨烯（一种由$sp^2$与$sp^3$杂化碳组成、具有非零带隙的GBM）中氢化的结构与电子效应。我们的DFT结果显示，氢化可大幅调控Me-石墨烯的电子性质，在GGA-PBE方法中带隙从$0.64$ eV变化至$2.81$ eV，依据氢覆盖度经历金属基态与较窄带隙态。结构性质与结合能分析表明，氢化Me-石墨烯呈现强而稳定的\ce{C-H}键，且所有碳原子均处于$sp^3$杂化，导致全氢化Me-石墨烯呈现船式有利构型。我们的MD模拟表明，Me-石墨烯的氢化具有温度依赖性，且共价吸附倾向于以岛状生长。这些模拟还显示，由我们DFT计算预测的最有利位点充当了广泛氢化的触发吸附点。