分子结热电效应的马库斯理论

热电能量转换可能是分子电子学最有前景的应用之一。最终，我们希望该技术在室温附近运行，因此考虑耗散效应在这些条件下的作用至关重要。本文在马库斯理论框架内发展了一种考虑振动耦合的热电理论。我们证明，在该现象的理论描述中必须包含寿命展宽。我们进一步表明，塞贝克系数和功率因数随重组能的增加而减小，并确定了在非零重组能情况下的最佳工作条件。最后，借助DFT计算，我们考虑了一个典型的富勒烯基分子结。我们估算了该系统中可获得的最大功率因数，并确认C$_{60}$是热电热-电转换的极佳候选材料。这项工作为实现高效分子热电材料提供了通用指导。