单分子异质结中电子输运的多体理论

我们发展了基于非平衡Green函数的分子结输运多体理论，该理论将相干量子效应与Coulomb相互作用置于同等地位处理。该多体理论的核心量是结的Coulomb自能矩阵$\Sigma_{\rm C}$。在顺序隧穿极限下精确计算$\Sigma_{\rm C}$，并利用基于Keldysh回路上图解微扰理论的守恒近似自洽地计算有限隧穿宽度的修正。我们的方法在单一统一的输运理论中同时再现了Coulomb阻塞和相干输运两个区域的关键特征。作为该理论的首次应用，我们使用半经验$\pi$电子Hamilton量计算了苯二硫酚-金结的热电势和微分电导谱，该Hamilton量精确描述了分子直至8–10 eV的完整电子激发谱。