通过吸附实现反磁性2D薄膜的异磁性

异磁性材料以零净磁化和动量相关的自旋分裂为特征，近期因其在各类领域的潜在应用而引起广泛关注。本文提出一种对称性工程策略，通过表面吸附原子或分子来在二维（2D）反磁性体系中实现异磁性。我们运用自旋群论，系统性地展示，通过选择性地破坏保护动量空间中自旋退极性的对称性运算，可实现非相对论性自旋分裂电子态的出现。同时，保持连接相反亚格子的旋转或镜像对称性，可确保零净磁化。通过对80个层面群中所有对称性运算的全面分类，我们识别出63个描述2D材料的反磁性自旋点群（SPG），并进一步确定15个可通过表面吸附承载异磁性特征的群组。以单层反磁性VPS_3和MnPSe_3为例，我们展示VPS_3上氧气吸附和MnPSe_3上氨气吸附分别选择性地破坏PT对称性，同时保留[C2||m]对称性。这种工程化的对称性降低在不引入自旋轨道耦合的情况下，导致其能带结构中显著的自旋分裂，经第一性原理计算验证。此外，吸附能分析和在不同覆盖率条件下的热力学稳定性相图揭示了实验可行性的最优配置。我们的工作建立了一个通用的对称性工程框架，以扩充异磁材料家族，为在二维反磁性体系中实现高级量子应用提供了灵活的自旋分裂功能调控路径。