金属有机框架 (MOF) 超级电容中纳米孔结构与电化学性能关系的机器学习研究
材料科学
2025-01-17 v1
摘要
超级电容的发展受限于纳米电极结构与电化学性能之间关系的不明确，主要由于难以解耦各种结构描述器之间的复杂相互依赖。尽管机器学习 (ML) 技术提供了可行的解决方案，但其应用受限于缺乏大型统一数据库的限制。本文利用恒定电位分子模拟构建了一个包含数百个金属有机框架 (MOF) 电极的统一超级电容数据库。依据该数据库，经过训练的决策树基于 ML 模型实现了对电容和充电速率的快速、准确且可解释的预测，经代表性案例实验验证。SHAP 分析揭示，比表面积 (SSA) 主导质量电容，而孔径效应影响最小，这归因于电极-离子相互作用对 SSA 而非孔径的强依赖。与此同时，SSA 和孔隙率分别主导 1D 孔道和 3D 孔道 MOFs 的容积电容，凸显孔道维度的必然影响。另一方面，孔隙率被发现是 1D 孔道和 3D 孔道 MOFs 充电速率最决定性的因素。尤其是对于 3D 孔道 MOFs，孔隙率在离子电导率和孔内离子扩散系数中呈指数增长，归因于离子在松散的 packing 条件下的行为。上述发现为设计高性能超级电容电极提供了深刻的洞见。
引用
@article{arxiv.2501.09287,
title = {Machine Learning Relationships between Nanoporous Structures and Electrochemical Performance in MOF Supercapacitors},
author = {Zhenxiang Wang and Taizheng Wu and Liang Zeng and Jiaxing Peng and Ding Yu and Ming Gao and Guang Feng},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.09287},
year = {2025}
}